Ve druhém případě zbytečně vytváříte pole, když pak objekt jako pole nepoužíváte. K výsledku povedou oba způsoby, ale oba jsou zbytečně ukecané. Stačí tohle:
var dataString = {
Commission: $("#Commission").val(),
Letter: $("#Letter").val(),
Status: $("#Status").val(),
DeliveryDate: $("#DeliveryDate").val()
};
A mimochodem, nejde o čistý JavaScript, máte tam použité jQuery (ta funkce $(…)).